舟山近岸海域沉积物中重金属分布与生态风险评估
作者：蔡丽萍 金敬林 虞丹君 姜冰冰
摘要：为进一步摸清舟山近岸海域表层沉积物重金属的分布特征及污染来源基础情况，2018年8月对舟山近岸海域29个表层沉积物中7种重金属（Cu、Zn、Pb、Cd、Cr、Hg、As）分布特征进行了调查，采用正定因子矩阵（PMF）探究舟山表层沉积物重金属污染来源，并基于潜在生态风险指数法评价了重金属的污染水平及潜在生态风险程度。结果表明：① 各重金属含量的均值大小排列为Zn>Cr>Cu>Pb>As>Cd>Hg，分布大致由西往東含量逐渐降低，但部分区域存在高值区。各重金属的空间波动程度依次为Pb>Cu>Cd>Cr>Zn>As>Hg。② PMF来源解析模型分析出3种主要污染源，分别为交通运输活动、工业生产活动、农业生产活动。③ 各重金属的潜在生态风险系数大小排列为Cd＞Hg＞Cu＞Pb＞As＞Cr＞Zn，其中Cd和Hg为舟山近岸海域的主要潜在生态风险因子。舟山近岸海域沉积物重金属分布受人类活动影响显著，需要开展更全面的风险评价以保护海洋环境和生态健康。
关 键 词：舟山近岸海域; 表层沉积物；重金属；正定因子矩阵；潜在生态风险
中图法分类号：X55；X820.4
文献标志码：A
DOI：10.16232/j.cnki.1001-4179.2024.05.008
0 引 言
沉积物是海洋的重要组成部分，相对于水相来说，沉积物具有更大的相对稳定性，重金属作为一种典型的积累型污染物，它们在环境中具有降解困难、化学毒性明显、且持续时间较长等特点［1-2］。沉积物中的重金属含量往往表现出比较明显的分布规律，通过分析评估其对环境质量造成潜在的危害和生态风险，能较好地反映人类活动对特定海域生态环境的影响程度［3-5］。
舟山市地处中国东南沿海，长江口南侧，杭州湾外缘的东海洋面上。舟山岛屿众多，海岸线长度超过2 300 km，港航物流、船舶修造等临港工业发达，填海造地等海洋工程开发活动频繁，同时承载钱塘江、甬江等江河沿岸上游大量工农业活动排放的污染物，使得舟山海域受人为影响复杂，其沉积物积累的重金属对近岸海洋环境的影响尚不明确［6］。目前，已有学者对舟山附近海域沉积物的粒度特性、重金属分布特征及重金属的生物有效性等开展了一系列的基础性研究。例如，张朝阳等［7］对舟山群岛朱家尖以东近岸海域沉积物粒度特征进行了分析；粟启仲等［8］研究了舟山近岸海域沉积物中重金属的生物有效性；王姮等［9］对宁波市舟山港北部海域沉积物重金属进行了分析与评价研究。然而随着工业和城市化发展，舟山近岸海域受人为污染程度存在不确定性，包括忽视气候变化、未充分考虑潮汐和流动影响、缺乏全面的生态风险评估、缺乏人类活动对重金属的影响研究，以及未广泛应用多元化方法。这些因素限制了对舟山近岸海域沉积物重金属污染特征及其环境效应开展系统全面的研究。
PMF全称为正定因子矩阵分解法（Positive Matrix Factorization），PMF模型法根据受体（监测站位）序列大量的化学组分数据进行源解析，其解析过程仅需通过对源类的化学组成数据信息进行分析即可识别实际的污染物源种类［10］。本研究基于对重金属分布特征和来源的分析，结合多元化方法的综合运用，以全面了解重金属在该海域中的生态风险。
2018年7月国务院发布《国务院关于加强滨海湿地保护严格管控围填海的通知》（国发〔2018〕24号）。根据该通知精神，舟山海域严控新增围填海造地，加强海洋生态保护修复，强化整治修复。为摸清舟山近岸海域表层沉积物重金属的分布特征及污染来源基础情况，并为舟山海域开展整治修复提供本底资料，于2018年对舟山近岸海域表层沉积物中7种重金属开展了调查分析，采用正定因子矩阵（PMF）来探究表层沉积物重金属的污染来源，并采用Hakanson潜在生态风险指数法进行了生态风险评价，旨在为舟山近岸海域生态环境修复及资源可持续利用提供科学依据。
1 材料与方法
1.1 样品采集与分析
2018年8月在舟山近岸海域布设29个站位进行表层沉积物样品采集（图1），调查项目为表层沉积物的Cu、Zn、Pb、Cd、Cr、Hg、As，并同步采集沉积物粒度样品。现场采用抓斗式采泥器采集沉积物样品，采样深度不大于5 cm，样品采集后带回实验室分析。样品的采集、保存、预处理、分析均按照GB 17378-2007《海洋监测规范》［11］相关规定执行。
1.2 正定因子矩阵（PMF）
该模型将重金属元素含量视作i×j阶的矩阵，将该矩阵拆分为3个因子矩阵，分别是因子贡献矩阵G（i×k），因子成分矩阵F（k×j） 以及残差矩阵E（i×j），其中Xij为原始矩阵第i个样品第j个化学元素，Gik为第k个因子对于第i个样品的因子贡献度，Fjk为第k个因子对第j个元素的贡献浓度，p则表示因子数［12］。公式表示为
目前，最新的PMF软件模型为EPA PMF 5.0版本，其利用样品的浓度和不确定度，通过最小二乘法计算因子数，并得出各因子的贡献率及因子谱。
当重金属实际监测浓度小于等于方法检出限LMDL时，一般用如下公式计算不确定度。
当重金属实际监测浓度大于方法检出限LMDL时，则采用式（3）计算：
式中：Urel为监测项目相对不确定度；C为监测项目浓度。
本文将29个表层沉积物样品的7种重金属的浓度和不确定浓度用EPA PMF 5.0软件进行分析。在基础模式下，选择不同的因子数随机次数运行，当因子数为7时，各重金属预测浓度与实际浓度线性拟合决定系数（R2）都最接近1，说明模型预测值与实际值的差异较小，模型預测结果较准确。并利用ArcGIS 10.8对PMF源贡献率进行克里金插值，绘制出因子的源贡献率分布图。
1.3 生态风险指数
沉积物多种重金属潜在生态风险指数RI的计算公式如下：
式中：RI为多种重金属的综合潜在生态风险指数，Eir为第i种重金属的潜在生态风险系数，Tir为第i种重金属的毒性响应系数［13］（表1），Ci为第i种重金属的实际监测值，Cin为第i种重金属的背景值，本文采用东海区表层沉积物中重金属的背景值［14］（表1）。根据生态风险系数划分相应的重金属污染程度，具体见表2。
2 结果与讨论
2.1 沉积物粒度分布特征
舟山近岸海域表层沉积物类型以黏土质粉砂为主，黏土质粉砂、粉砂、粉砂质砂、砂站位占比分别为68.97%，17.24%，10.34%和3.45%。舟山近岸海域表层沉积物以粉砂和黏土为主，砂、粉砂和黏土的含量分别为0.28%～80.22%，18.62%～81.88%，4.72%～47.11%，平均值分别为15.28%，59.06%和25.81%。其中砂含量高值位于舟山钓梁区域和嵊泗东南部海域，分别为80.22%和70.61%；粉砂含量高值位于舟山六横岛西南部海域，为81.88%；黏土含量高值位于舟山鱼山岛北部海域和定海西北部海域，分别为47.11%和45.68%（图2）。
2.2 重金属含量及空间分布
舟山近岸海域29个站位表层沉积物的重金属监测结果见表3。各重金属的平均值由大到小排列为Zn（（76.9±11.6）mg/kg）>Cr（（51.5±10.9）mg/kg）>Cu（（25.2±6.7）mg/kg）>Pb（（24.8±7.7）mg/kg）>As（（5.65±0.76）mg/kg）>Cd（（0.11±0.02）mg/kg）>Hg（（0.047±0.003）mg/kg），其含量分布不均匀。除了个别站位Cu含量以外，其他站位的重金属含量均符合第一类海洋沉积物质量标准［15］。与舟山近海沉积物重金属背景值［16］相比，有部分站位的重金属Cu、Zn、Cd、Pb、Hg存在超标现象；与全国海岸带重金属背景值［17］相比，舟山近岸海域表层沉积物的Cr、Cu、Zn、Pb存在不同程度的超标现象。舟山近岸海域表层沉积物中Cr、Cd、As的含量小于渤海湾海域，Cu、Zn、Cd、Pb、Hg的含量明显小于珠江口海域，Cr、Cu、Cd、Pb、Hg、As的含量小于北部湾海域，舟山海域表层沉积物重金属含量总体处于较低状态（表4）。
变异系数（CV）可以判断该重金属的空间离散性和富集情况，从而可以推断其受人为影响程度的大小。当重金属含量超标时，CV值大小也可以作为判断区域是受点源污染（指有固定排放点的污染源）或者面源污染的依据，一般来说，CV值越大，受点源污染的可能性更大［21］。计算公式为
CV= SD/MN（5）
式中：CV为变异系数；SD表示各站位重金属含量的标准偏差；MN表示各站位重金属含量的平均值。
舟山近岸海域表层沉积物重金属的变异系数结果表明，各重金属的空间波动程度依次为Pb>Cu>Cd>Cr>Zn>As>Hg。其中，Pb的变异系数最大为0.31，其次为Cu、Cd和Cr，分别为0.27，0.22和0.21，再次为Zn和As，分别为0.15和0.14，Hg的变异系数最小为0.07。表明舟山近岸海域表层沉积物中Pb、Cu、Cd和Cr含量的空间分布相对不均匀，Pb含量分布最为分散，Hg分布较均匀，空间离散性较小。总体而言，这7种重金属的均值接近背景值，部分站超出背景值，CV值属于中低变异程度，部分站遭受面源污染或污染源类似的可能性较大。
各重金属含量空间分布见图3。总体来讲，2018年舟山近岸海域表层沉积物中Cr、Cu、Zn、Pb、Cd、Hg、As的含量分布大致由西往东逐渐降低，高值区主要集中位于嵊泗洋山附近海域和定海海域。Cr的含量最高值出现在嵊泗洋山附近海域的21号站，含量为72.9 mg/kg；其次为定海北部海域的3号站，含量为70.6 mg/kg；再次为衢山岛北部海域的16号站，含量为64.4 mg/kg；Cr在嵊泗洋山附近海域、定海北部海域及衢山岛北部海域形成高值区。Cd的含量最高值出现在嵊泗洋山附近海域的21、22号站，含量均为0.15 mg/kg，其次为定海北部海域的3号站和14号站，含量均为0.14 mg/kg；Cd的高值区主要集中在嵊泗洋山附近海域及定海北部海域。Cu的含量最高值出现在定海北部海域的3号站，含量为35.5 mg/kg，高于第一类海洋沉积物质量标准；其次为定海北部附近海域的14号站，含量为34.3 mg/kg；再次为衢山岛北部海域的16号站，含量为34.1 mg/kg；Cu的高值区主要集中在定海北部海域、衢山岛北部海域。Zn的含量最高值出现在嵊泗洋山附近海域的21号站，含量为99.2 mg/kg；其次为定海北部海域的14、3号站，含量分别为97.0 mg/kg和92.0 mg/kg；嵊泗洋山附近海域的23号站含量为91.9 mg/kg；Zn的高值区主要集中在嵊泗洋山附近海域及定海北部海域。Pb的含量最高值出现在岱山西霍山附近海域的19号站，含量为50.3 mg/kg；其次为嵊泗洋山附近海域的21号站，含量为33.6 mg/kg；再次为定海北部海域的3号站，含量为30.5 mg/kg；Pb的高值区主要集中在定海西北部海域。Hg的含量最高值出现在定海北部海域的4号站，含量为0.056 mg/kg；其次为岱山西北部海域的25号站，含量为0.053 mg/kg；再次为岱山北部海域的15号站，含量为0.052 mg/kg；Hg的高值区主要集中在定海北部-岱山西北部海域。As的含量最高值出现在衢山东部海域的27号站，含量为7.41 mg/kg；其次为定海西部海域的2号站，含量为7.20 mg/kg；再次为六横西北部海域的8号站，含量为6.78 mg/kg；As的高值区主要集中在定海西部-六横西北部海域、衢山东部海域。
2.3 重金属与沉积物粒径的相关性分析
本文利用SPSS统计软件对舟山近岸海域表层沉积物中各重金属含量与沉积物类型进行了相关统计分析，见表5。分析可知，2018年表层沉积物中重金属与砂之间存在负相关性；除As外，各重金属与粉砂之间存在一定的正相关性；Cr、Zn、Cd、Hg、As与黏土之间存在正相关性，Cu、Pb与黏土之间存在负相关性。可见大部分重金属含量随着沉积物粒径的减小，其含量越高。该重金属与沉积物类型的分布规律与丁喜桂［22］、赵晨辉［23］等的研究相一致，即不同粒径沉积物对同种重金属的吸附量随粒径减小而增大，沉积物粒径越细，表面积越大，更容易吸附重金属，致使表层沉积物中重金属含量增加。因此舟山近岸海域表层沉积物重金属相对富集。
2.4 PMF溯源分析
PMF软件分析结果如图4所示。各污染源因子占比依次为因子2（25.5%）>因子4（19.5%）>因子3（19.0%）>因子5（10.4%）>因子1（9.2%）>因子6（8.3%）>因子7（8.1%）。由图5可知，因子2对Pb来源的贡献率达到66%，因子3对Cr和Cu的贡献率分别为34.11%和30.36%，因子4对这7种重金属的贡献率均在10%～30%之间。因此因子2、3、4是舟山近岸海域表层沉积物重金属污染的主要贡献来源。
因子2的最主要荷载重金属为Pb，已有研究发现Pb和Zn在交通污染中占比较高［24］，舟山近岸海域附近港口和码头密布，各种货轮和渔船的流通量很大，因此船舶航运排放出的Pb、Cd、Cu、Zn 等重金属可能会在近岸海域沉积物中聚积。从因子2的源贡献率分布图（图6）中可以看出，因子2的贡献高值主要分布在沿岸高速、港口码头和跨海桥梁附近海域，推测因子2可能为交通运输排放。
因子3的最主要荷载重金属为Cr和Cu，从因子3贡献比的空间分布（图7）可以看出，因子3相对高贡献值区域集中在杭州湾沿岸及六横区域，上述区域沿岸有各种企业、船舶修造厂等工业生产活动较为密集，且Cu、Cr的共同来源为工业生产，同时伴有部分As、Zn、Cd等重金属，推测因子3为工业生产活动源的可能性较大。
因子4对7种重金属的贡献率均在10%～30%之间。根据文献资料，农药和肥料中的重金属含量较高，As、Cu和Pb常被用于制作无机抗菌剂，而Cd则被大量添加于氮肥、磷肥等［25］，As、Hg、Pb、Cr在生物有机肥中含量较高，常造成农业环境的重金属污染［26］。推测因子4可能为农业活动。
2.5 重金属生态风险评价结果
舟山近岸海域表层沉积物重金属的潜在生态风险系数和综合潜在生态风险指数见表6。评價结果表明，舟山近岸海域各监测站位表层沉积物的Cr、Cu、Zn、Pb、Hg、As的潜在生态风险程度较低。舟山近岸海域有37.9%监测站位Cd的潜在生态风险系数等于或大于40，表明该海域部分站位Cd的潜在生态风险程度为中等。各重金属的潜在生态风险系数大小排列为Cd＞Hg＞Cu＞Pb＞As＞Cr＞Zn，Cd为该海域的最大潜在生态风险因子。
舟山近岸海域表层沉积物重金属各监测站位的综合潜在生态风险指数为40.2～80.1，均值为60.3，综合潜在生态风险水平为低。从舟山近岸海域潜在生态风险指数空间分布图（图8）可看出，舟山近岸海域综合潜在生态风险指数高值区位于定海西北部附近海域及嵊泗洋山附近海域，在中街山列岛以东至马鞍列岛东部海域呈现最低值。
舟山近岸海域沉积物中的Cd对综合潜在生态风险指数RI的贡献率最大，平均贡献率达到58.4%，其次为Hg，其平均贡献率为17.9%，两者的贡献率达76.3%，表明舟山近岸海域表层沉积物中主要风险因子为Cd和Hg，这与舟山近岸海域陆源排污、人为活动的影响较大有关。谭赛章等［27］研究表明长江口及其邻近海域表层沉积物中Cd污染主要存在3个可能来源，分别为工业污染、陆地径流输入、生物活动等自然因素。张怀静［28］研究表明影响沉积物中Hg的因素主要包括人为污染、海流体系、粒度组成、有机质含量和硫酸盐还原菌活性等，闽浙沿岸海域沉积物中Hg的含量分布和受污染程度与人类活动之间存在很好的正相关关系。
2.6 重金属分布影响分析
相关研究表明，首先，沉积物的物理化学性质（如粒度、有机质含量等）对重金属的分布和形态具有显著影响，这需要详细研究以了解其相互关系［29］。其次，沉积物中的重金属含量与人为扰动（如工业排放和城市发展）密切相关，因此，必须综合考虑人类活动的影响以进行全面的风险评估［30］。最后，重金属的形态也是生态风险的关键因素，因为不同形态的重金属对生物可利用性和毒性具有不同影响，因此需要进一步研究其转化过程［31］。
2.6.1 陆源入海及海上活动影响分析
从上述分析可知，舟山近岸海域表层沉积物重金属的含量分布基本上由近岸至远岸逐渐降低，综合潜在生态风险指数高值区位于定海西部及北部附近海域、嵊泗洋山附近海域，在中街山列岛以东至马鞍列岛东部海域呈现最低值。舟山海域地处长江口南侧，杭州湾外缘，因其特殊的地理位置，受甬江、钱塘江的影响较大。定海西部及北部海域正处于甬江及钱塘江的出口处，根据《2017年浙江省海洋环境公报》［32］统计，甬江携带入海的重金属39 t，其中As有4 t，钱塘江携带入海的重金属652 t，其中As有74 t。可见甬江、钱塘江所携带入海的重金属是导致定海西部及北部海域重金属含量高的原因之一。洋山附近海域有洋山深水港区，是中国最大的集装箱港区，2021年洋山港集装箱吞吐量超2 200万标箱。叶然等［33］研究表明，陆源工业、船舶航运排污以及有机质降解是洋山深水港区海域Pb、Cd、Zn的主要来源，农业污染、码头货物装卸残留及建筑垃圾是Cu、As、Hg来源的支配。可见在洋山港建设及码头装卸过程中不可避免的人为因素可能会导致附近海域污染物浓度增高。因此，舟山近岸海域表层沉积物中重金属含量在定海西部及北部海域和嵊泗洋山附近海域相对较高同陆源排污及洋山附近海域海上活动的影响有关。PMF溯源分析表明舟山近岸海域表层沉积物主要来源为交通运输活动、工业生产活动、农业生产活动，可见此模型的分析结果与舟山实际情况相吻合。
2.6.2 水文动力影响分析
徐国锋等［34］认为颗粒物质在向海底沉降的同时，在自然因素、生物扰动以及人为因素等作用下，海洋表层沉积物会再悬浮，因此水文动力也会对沉积物中重金属产生一定的影响。李伯根等［35］认为在岛屿分布疏散区，潮汐通道水域显得开阔，潮动能相对减弱，潮流速较缓。定海西部及北部海域相对而言岛屿分布较分散，所排放的污染物质不易被扩散、稀释。因此，舟山近岸海域重金属的高值区大部分集中在定海西部及北部海域。嵊泗洋山附近海域属于长江和钱塘江径流入海扩散的范围内。郭亚茹等［36］研究表明，夏季长江冲淡水向外海的淡水通量以东北方向为主，其次是东南方向，在8月所占的比例分别为60%和32%，在长江冲淡水的作用下，使得杭州湾沿岸排污的重金属向洋山附近海域汇集。因此，在嵊泗洋山附近海域也形成了一个高值区。
2.6.3 海洋开发活动影响分析
2018年7月后舟山海域填海造地工程已严格管控，但随着现代化城市建设的不断发展，其他海洋开发活动如码头、海洋疏浚、桥梁工程、海上风电、海底管线铺设等海岸/海洋工程不断推进建设。虽然单个海洋开发活动可能对海洋沉积物重金属影响不显著，但多个海洋开发活动对沉积物中重金属的影响存在一定的累积性。为更好地了解海洋开发活动对海洋沉积物中重金属的影响，2018～2020年对舟山近岸海域部分在建海洋工程附近海域表层沉积物重金属进行了采样分析，统计结果见表7。与2018年8月舟山近岸海域表层沉积物重金属含量相比，在建海洋工程附近海域表层沉积物中As、Zn含量明显较高，其余重金属含量处在一个波动状态。在建的海洋工程距离陆地较近，As含量高可能是其附近海域受陆源排污的影响，而Zn含量高可能与在建海洋工程使用施工船舶有关，可见海洋开发活动对舟山近岸海域表层沉积物重金属分布有一定的影响。这些重金属的存在可能对近岸海洋生态系统产生潜在风险，因此需要开展更全面的风险评价以保护海洋环境和生态健康［37］。
3 结 论
（1）舟山近岸海域表层沉积物类型以黏土质粉砂为主，粒径较小，更容易吸附重金属，致使舟山近岸海域表层沉积物重金属相对富集。
（2）舟山近岸海域表层沉积物综合潜在生态风险水平为低，主要风险因子为Cd和Hg，舟山海域存在局部潜在污染现象，具有一定的生態风险。建议海洋管理部门加强对Cd和Hg的污染治理。
（3）舟山近岸海域表层沉积物中7种重金属的含量分布大致由西往东逐渐降低，重金属含量在定海西部及北部海域和嵊泗洋山附近海域相对较高，同陆源排污及洋山附近海域海上活动的影响有关。PMF溯源分析表明，舟山近岸海域表层沉积物主要污染源为交通运输活动、工业生产活动、农业生产活动，可见此模型的分析结果与舟山实际情况相吻合，可知舟山近岸海域表层沉积物中重金属潜在来源的结论是可靠的。
（4）2018年7月后舟山严格管控围填海造地，依法处置违法违规围填海项目，开展生态损害赔偿和生态修复，积极推进完成了舟山区域2018～2020年海岸线整治及“蓝色海湾”等整治生态修复工程，改善了舟山海域生态环境。
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（編辑：刘 媛）
Distribution and ecological risk assessment of heavy metals in surface sediments
in Zhoushan coastal areaCAI Liping1.2，JIN Jinglin1.2，YU Danjun3，JIANG Bingbing4
（1.Ningbo Marine Center of Ministry of Natural Resources，Ningbo 315000，China；2.Oceanic Environmental Monitoring and Forecasting Center of Zhoushan City，Zhoushan 316022，China；3.Zhoushan Ecology Environment Protection Technical Center，Zhoushan 316022，China；4.School of Fishery，Zhejiang Ocean University，Zhoushan 316022，China）
Abstract：To gain a deeper understanding of the distribution characteristics and underlying sources of heavy metal pollution in the surface sediments in the Zhoushan coastal area，Zhejiang Province，an investigation was conducted in August 2018.The study examined the distribution of 7 heavy metals （Cu，Zn，Pb，Cd，Cr，Hg，As）across 29 surface sediment samples collected from the Zhoushan coast.The positive definite factor matrix （PFM）was employed to elucidate the origins of heavy metal contamination in the surface sediments of Zhoushan City，while the pollution levels and potential ecological risks associated with these heavy metals were assessed using the potential ecological risk index method.The findings revealed the following key points：① The average concentrations of the heavy metals followed the order Zn>Cr>Cu>Pb>As>Cd>Hg.While the concentrations generally decreased from west to east，certain areas exhibited high values.The spatial variability of the heavy metals was ranked as follows Pb>Cu>Cd>Cr>Zn>As>Hg.② Three primary pollution sources were identified by PFM source apportionment model，which were transportation activities，industrial production activities，and agricultural production activities.③ The results of ecological risk index method indicated that the potential ecological risk coefficients of the heavy metals were ranked as follows：Cd>Hg>Cu>Pb>As>Cr>Zn.Cd and Hg emerged as the predominant potential ecological risk factors in the Zhoushan coastal area.These results underscore the significant influence of human activities on the distribution of heavy metals in the surface sediments of the Zhoushan coastal area，highlighting the need for more comprehensive risk assessments to safeguard marine environments and ecological health.
Key words：Zhoushan coastal area；surface sediments；heavy metals；positive definite factor matrix；potential ecological risk