廖彤，熊鑫，王在华，杨夏捷，黄映楠，冯嘉颖

1. 广东省生态环境监测中心，广东 广州 510308；2. 暨南大学质谱仪器与大气环境研究所/广东省大气污染在线源解析系统工程技术研究中心，广东 广州 510632；3. 广东省科学院资源利用与稀土开发研究所，广东 广州 510650；4. 暨南大学环境与气候研究院，广东 广州 511443

粤港澳大湾区是中国城镇化水平最高的城市群区域之一，同时也是中国建设世界级城市群和参与全球竞争的重要空间载体（蔡文博等，2020）。随着粤港澳大湾区的高速发展，其空气质量状况也备受关注（Fu et al.，2012；Feng et al.，2015；Fu et al.，2019）。2006—2021年，广东省SO2、NO2和PM10的年平均浓度均呈现出明显下降趋势，分别下降了73.3%、24.1%和 35.5%（Hervé et al.，1996；Gao et al.，2016；Gao et al.，2019）。但是，O3污染的问题却日益突出。研究表明，珠三角O3质量浓度的区域平均值从 2006年的 48 μg·m-3显著上升至 2019年的 60 μg·m-3，并且仍以每年 2.08 μg·m-3的速率增长（赵伟等，2021）。自2015年起，珠三角地区O3污染超标天数占该地区 AQI超标日的比例超过颗粒物，成为珠三角空气质量持续改善的关键瓶颈（李圳等，2022）。同时，香港、澳门地区的O3污染问题也日渐凸显（湛社霞，2018）。因此，以O3为主的光化学污染治理，是当前粤港澳大湾区空气污染治理的重点（Chen et al.，2019；Chen et al.，2020）。

旧金山湾区、纽约湾区和东京湾区是世界著名的三大湾区，目前其空气质量显著优于粤港澳大湾区（马超平等，2020）。然而，这三大湾区在发展过程中也曾经历过严重的光化学污染（Atkinson et al.，2004；Avnery et al.，2011；Benas et al.，2013）。面对当时严重的污染情形，三大湾区通过制定政策法规和修订排放标准等措施，有效地改善了当地的空气质量（Carter，1994；Canella et al.，2016；杨一鸣等，2017；王佳佳等，2022）。历经数十年的发展，三大湾区在空气治理方面积累了大量的经验，这些经验对完善粤港澳大湾区的大气污染管控工作具有重要借鉴意义。鉴于此，本文通过梳理总结三大湾区的空气质量管控历程及其成效，分析粤港澳大湾区当前空气污染治理的现状及所存在的不足，旨在为粤港澳大湾区未来的精细化空气污染防控、改善空气质量提供科学支持，为“十四五”期间中国大气环境治理提供参考与借鉴。

1 世界三大湾区空气污染成因及治理历程

1.1 旧金山湾区

旧金山湾区位于美国西海岸加利福尼亚州北部萨克拉门托河下游出海口的旧金山湾四周（Carter，1996；Castro et al.，2001）。伴随经济的飞速发展，旧金山湾区自20世纪40年代开始出现O3污染问题。石油化工产业蓬勃发展和机动车保有量持续增加所带来的高VOCs和NOx排放，以及当地夏季高温的不利气象条件，是该地区 O3污染的主要原因。Marr et al.（2002）发现，旧金山湾区和萨克拉门托市这些城市化较高的区域属于VOCs敏感区；而偏远的郊区则是NOx敏感区。此外，由于旧金山湾区属于地中海气候，晴空、高温、低湿的夏季气象条件也有利于当地O3污染的形成（Jacob et al.，2009；He et al.，2020）。

为解决包括旧金山湾区在内的多地区 O3污染问题，美国联邦和加州政府加大对 O3污染防治的探索和行动，并且在不同时期根据具体的污染状况，针对性地出台了相应的政策法规。其中，自1947年洛杉矶市在全美率先成立空气污染控制区并开始研究光化学烟雾污染起，直至20世纪末，联邦和加州政府主要采取立法的方式来对 O3进行广泛的控制，并且通过成立联邦和州级环保机构来保证政策的顺利实施（王占山等，2013）。具体措施见表1。

表1 美国联邦和加州政府O3管控历程（21世纪前）Table 1 O3 control process of the federal and California governments of the U.S (before the 21st century)

进入21世纪后，随着PM2.5和NOx污染的改善，VOCs成为旧金山湾区 O3生成的主要前体物（Maximilian et al.，2011）。为此，加州政府制定了一系列VOCs生产生活排放标准来限制VOCs的排放，包括：（1）全州开始实行机动车三期排放标准，控制以非甲烷有机气体（NMOG）为主的VOCs排放；（2）全面禁止干洗店使用VOCs（如全氯乙烯）作为干洗溶剂；（3）严格限制含VOCs的工商业和居家涂料的使用（United States Environmental Protection Agency，2021）。与此同时，加州政府也通过技术革新来降低VOCs的排放，如：（1）提高机动车燃油的品质以降低VOCs的排放；（2）在全州加油站的供油嘴安装蒸汽复原器以减少CHx的挥发（United States Environmental Protection Agency，2020）。

经过长达 50多年的治理，旧金山湾区削减了80%—90%的人为源VOCs，以及60%—70%的人为源NOx（梁英振，2013）。伴随着VOCs和NOx的下降，旧金山湾区的O3污染得到了有效的治理。南加州空气质量管理局的观测结果显示，1980—2018年期间，旧金山湾区一年中日最大8 h平均质量浓度第四高值（O3-8h第四极大值）呈显著下降趋势，目前已基本稳定在150 μg·m-3以下，低于美国联邦政府规定的质量浓度限值（161 μg·m-3）。

1.2 纽约湾区

纽约州经济发达，其能源消耗量也十分巨大。据统计，2016年纽约州消耗能源总量约为1.08×1012kW·h，在全美排名第8，其中主要是电力消耗。由发电排放的污染物（如NOx，SO2和粉尘等）对纽约地区的大气环境造成了严重的破坏（Chameides et al.，1992；戚凯等，2019）。面对由高能耗所导致的大气污染问题，纽约市政府启动了相应的环境保护计划。2007年，纽约市启动了第一个可持续发展计划（New York City，2017），提出通过推广应用新技术等措施来解决纽约湾区的空气污染问题，包括优化能源结构及制定燃料标准等。具体包括：（1）优化电能来源，至2018年11月纽约州内已经完全停止煤炭发电，目前州内半数以上的电能来源为燃气发电与燃气/燃油双燃料发电（戚凯等，2019）；（2）制定取暖燃料标准，纽约市每年消耗100万加仑的取暖油，远高于美国其他城市，从2012年7月1日开始纽约州要求本州内出售的所有馏分油都必须是超低硫油，并且所有出售的取暖油中必须含有不低于2%的生物柴油（New York City，2017）。

在纽约州、市两级政府的共同努力下，纽约地区污染物排放源，包括电厂和居民取暖燃料等排放都实现了大幅缩减，并最终使当地O3浓度降低。然而，根据《纽约市空气污染趋势及其健康后果》报告（The Barry Commoner Center for Health and the Environment，2013）显示，纽约地区 O3质量浓度仍保持在较高水平，其年均O3-8h第四极大值维持在193—215 μg·m-3，与芝加哥、圣地亚哥等美国其他大型城市基本一致，仍高于美国联邦政府质量浓度限值（161 μg·m-3）。这主要是因为纽约市上风向传输来的NO2促进了纽约市O3的生成。因此，纽约湾区在未来需要在区域尺度对于 O3前体物进行协同控制，例如推行更清洁的交通方式和减少交通拥堵，以彻底解决整个湾区的O3污染问题。

1.3 东京湾区

二战结束后的日本推行经济增长为先导的政策，经济的高速增长带来了环境的急剧恶化，公害问题愈演愈烈，引起了尖锐的社会和政治问题（杨昆等，2018）。因此，从20世纪50年代开始日本政府开始重视环境污染问题并着手治理。具体措施见表2（王宁等，2016；Kunugi et al.，2018；杨昆等，2018）。

表2 日本政府空气污染管控历程Table 2 Air pollution control history of the Japanese government

进入21世纪后，日本政府开始对国内O3前体物（NOx和VOCs）的排放进行更加精准的限制。对于NOx，新修订的《机动车NOx、PM法》规定了更加严格的尾气排放标准，并对机动车的结构装置做出了具体规定（如指定柴油车颗粒过滤器（DPF）和酸化触媒技术为机动车减排装置）（甘佳，2014）。对于 VOCs，日本政府在《大气污染防治法》修订中，增加了《VOCs排放规制》的内容。该要求以全面控制VOCs排放为目标，确定了日本国内不同行业和设施的VOCs排放标准。此外，日本政府持续开展大气污染物排放情况调查。针对VOCs，NOx和PM2.5等主要污染物，日本环境省专门设有不同的“研究会”，持续监控调查大气污染物的排放情况，以用于污染物排放清单及发生源成分谱的建立。

经过多年的努力，东京湾区大气环境有明显的改善。根据 2015年日本环境省和各都县环境部门测定（日本环境省，2015），东京湾湾区SO2、NO2、总悬浮颗粒物（TSP）、PM2.5和 CO等主要空气质量指标都处于较优良水平。然而，O3超标仍是东京湾区甚至全日本的突出问题，尽管东京湾区日间O3-1h平均浓度在日本大型城市群中处于较低水平，但达标率仍基本为0（表3）。

表3 2015年日本全国及主要县区空气质量状况Table 3 Air quality in Japan and its major counties in 2015

2 粤港澳大湾区空气质量现状

粤港澳大湾区位于珠江出海口，是由广州、深圳、佛山、东莞、惠州（不含龙门）、中山、珠海、江门、肇庆9市和香港、澳门两个特别行政区形成的城市群（李彦希等，2022）。近年来，随着大气污染防治工作的推进，粤港澳大湾区的空气质量明显改善，SO2、NO2、PM10以及PM2.5等污染物浓度持续降低。2006—2016年内，珠三角地区SO2、NO2和 PM10的年均质量浓度分别从 52、46、77 μg·m-3下降至 12、32、48 μg·m-3，降幅分别为77%、30%、38%（湛社霞，2018）。珠江三角洲地区的PM2.5年均浓度更已连续5年实现稳定达标，平均质量浓度小于 35 μg·m-3（广东省生态环境厅，2022）。然而，相比于世界三大湾区，粤港澳大湾区内的 O3浓度呈现逐年上升的趋势（赵伟等，2021）。其中珠三角地区 2017年 O3日最大 8小时质量浓度平均值（MDA8）第 90百分位数的平均质量浓度为 165 μg·m-3，与 2013 年相比上升了 5.8%（李圳等，2022）。而香港2019年MDA8 O3第90百分位数的平均质量浓度为 152 μg·m-3，并且每年以 1.49 μg·m-3的速度增长（赵伟等，2019）。因此，O3污染已经成为制约粤港澳大湾区空气质量持续改善的关键问题。

粤港澳大湾区的O3主要来自于人为源排放（沈劲等，2017）。研究表明，珠三角地区的O3来源主要是溶剂和涂料使用源（42%）、道路机动车排放源（26%），以及工业排放源（16%）（Li et al.，2013）；而香港地区的O3主要来自于溶剂（贡献率约70%），其次为交通排放（贡献率约 23%）（Cheng et al.，2013）。而导致大湾区O3污染的主要原因是区域内高强度的VOCs排放（王雪松，2002；王书肖等，2017）。研究表明，2006—2015年珠三角地区SO2、NOx、PM10、PM2.5和CO的人为源排放量均呈现不同程度的下降（Hu et al.，2012；He et al.，2017；Han et al.，2018；Hu et al.，2018），但 VOCs排放总量却增加约33%，其中溶剂使用源和移动源贡献最多（Bian et al.，2019）。香港的VOCs排放量虽呈现下降趋势，但近年来下降速率明显放缓，且受船舶排放的影响日益突出（Bian et al.，2019）。不断增加的 VOCs排放，导致粤港澳大湾区O3污染的问题一直难以得到有效解决。除了排放因素，气象因素也对大湾区的O3污染有一定的贡献（王自发等，2008）。研究表明，高温、长日照、强辐射和低气压是该地区高浓度O3生成的主要气象因素（黄俊等，2018；李婷苑等，2022）。另外，区域内城市间的大气污染输送也对粤港澳大湾区臭氧污染有着重要的贡献。李圳等（2022）研究表明，外部人为排放通过区域传输对珠三角地区 O3污染形成具有重要的影响（在O3高污染时期的贡献率最高可达70%）。沈劲等（2015）研究显示，在粤港澳大湾区的臭氧污染季节，排放源区一般对下风向40 km范围内的地区臭氧污染贡献最大。

3 世界三大湾区 O3污染治理对粤港澳大湾区的启示

经济快速发展曾给世界三大湾区带来严重的O3污染问题。其中，旧金山湾区在60年代末期O3浓度几乎超标百倍；由于临海工业基地的无序排放和人口大量聚集，东京湾大气从 1955年开始遭遇严重的O3污染并引发了社会危机。当前，三大湾区的O3生成主要受到VOCs的影响，并且O3污染成因有着一定的共性，即：高速发展的工业和高强度的人为活动排放，导致VOCs的排放不断增加。然而，它们彼此间也存在着一定的差异。其中，旧金山湾区和东京湾区在夏季的高温气象条件对该地区的O3生成起到了促进作用（Marr et al.，2002；Ito et al.，2021）；而纽约湾区上风向传输过来的NO2和VOCs则严重影响了该地区O3的生成（New York City，2017）。

历史上，三大湾区的发展基本上都经历了先污染后治理的路径。对于O3的治理，尽管三大湾区在各自发展历程中遇到了不同的问题，并采取了不同的控制措施，但对于 O3污染治理的理念和经验相似，即从前体物NOx和VOCs入手，通过减排和行业规划等手段，协同降低NOx和VOCs（表4）。

表4 三大湾区现行空气治理措施和经验总结Table 4 Current air control measures and experience summary in the three international bay areas

同世界三大湾区类似，当前粤港澳大湾区的O3生成也主要处于VOCs控制区，且地区间污染相互影响。通过梳理世界三大湾区的大气污染治理措施和经验，我们针对大湾区目前的 O3防治提出以下建议。

3.1 完善O3前体物精细化管控

从世界三大湾区 O3污染防治策略看，早期的污染防治路径以 NOx控制为主，在意识到削减VOCs的必要性后，三大湾区开始强化不同行业VOCs的排放控制。如旧金山湾区通过制定了一系列生产生活排放标准来实现对VOCs排放的精细化管控；纽约湾区通过优化能源结构和区域联防联控来降低该地区的污染；而东京湾区则采用法律规范和企业自主减排相结合的方式实现NOx与VOCs协同减排。

同世界三大湾区的发展经历类似，自 2013年《大气污染防治行动计划》实施后，粤港澳大湾区内NOx排放大幅下降，但VOCs排放则基本保持不变（李圳等，2022）。这主要是因为各地区对VOCs的管控对象不统一，且尚未确定需要重点管控的行业，尤其是生产生活行业（江梅等，2015；修光利等，2020；崔茹等，2021）。尽管深圳市于2016年发布了《生产、生活类产品VOCs含量限值》（朱迪等，2017），对全市范围内生产生活行业的VOCs排放做出了限制，但仍不能科学地支撑整个大湾区内VOCs精细化管控。因此在未来，粤港澳大湾区有必要根据本地区VOCs的排放情况，来制定符合自身实际条件的排放政策和标准，着重管控区域内高排放行业，重点针对高活性VOCs物种。具体可以采取以下做法，（1）完善管控体系。作为中国最早开展大气污染防控的城市群地区之一，珠三角地区的空气质量在中国大型城市区当中处于领先地位。而依托于粤港澳合作机制，粤港澳三地也已经签署了多项合作文件，这些都为粤港澳大湾区空气污染联防联控提供了政策支持。然而，当前大湾区内的政策措施大多是针对PM2.5达标而制定的，现有的联防联控机制和前体物协同减排技术体系还不能科学地支撑整个粤港澳大湾区VOCs管控。因此，在未来，粤港澳大湾区还需要建立健全管控体系，完善具体行业排放标准，从而为VOCs的精细化管控工作提供法律和政策保障。（2）提升基础支撑。多方位的基础支撑是美日等发达国家成功实现人为源VOCs管控的基础，而中国目前在科技支撑方面仍相对薄弱。作为中国的科创中心之一，粤港澳大湾区应尽快组建具有综合创新能力的团队，集中优势力量，攻克清洁生产过程中的关键性技术难题，并尽快完成湾区环境管理创新性方案的制定和评估等工作，从而全面实现对大湾区VOCs排放的精细化管控。

3.2 推动O3前体物监测技术革新

世界三大湾区的治理经验表明，O3污染治理需要全面加强过程管控，对前体物实施精细化管理。美国于 1970年组建并运行空气质量监测网络，发展到2013年共有4000多个基础网络监测站点，并且还有光化学的监测站点78个；同时，在联邦政府层面成立了国家污染物排放源谱库及模型（SPECIATE、BEIs）（United States Environmental Protection Agency，2021）。日本从1976年便开始了对地面光化学氧化剂及其前体物的监测，是亚洲国家中最早对地面臭氧进行长期监测的国家（杨昆等，2018）。这些措施为美国和日本政府实现对旧金山、纽约和东京3大湾区内NOx和VOCs等O3前体物的精细化管控奠定了坚实的基础。

相比于世界三大湾区，粤港澳大湾区建立了中国第一个跨境区域空气质量监测网络——粤港澳珠江三角洲区域空气监测网络，用以监测和评估区域空气质量（湛社霞，2018）。然而，目前主要监测的污染物仅包括 PM10、PM2.5、SO2、NOx、O3和 CO，而缺乏VOCs的长期观测（薛文博等，2021）。相比于上述污染物，VOCs排放涉及的行业众多，量大面广，其污染管控更复杂。针对这种情况，粤港澳大湾区需要依托自身科创优势，尽快推动VOCs治理技术的革新，进而引领全国范围内的大气污染控制技术创新。具体可以采取以下做法：（1）推动污染物监测技术革新；（2）建立健全监测网络，提升对VOCs的在线监测能力；（3）强化科学研究在污染防控中的作用，以持续的针对性的研究为基础，如通过编制本地化、精细化的VOCs动态源排放清单及物种清单，为大湾区内VOCs精细化管控提供科学支撑。

3.3 建立健全粤港澳三地跨境联防联控机制

由于 O3及其前体物在区域间或区域内城市间存在相互输送与影响，因此要从根本上解决 O3污染问题，需要区域联防联控。国外湾区为有效治理环境污染而建立相关的法律以及区域统筹机构，通过顶层设计和统一规划在区域联防联控上取得了重要进展（魏巍贤等，2017）。以旧金山湾区为例，加州政府通过建立了跨区域的空气质量管理机构——南海岸区域空气质量管理区（SCAQMD），并赋予其强有力的行政执法和监管权力，以区域统筹的形式将城市空气污染治理提高到了城市群治理的层面上，极大地推动了旧金山湾区空气污染的治理（李媛媛等，2018；杨昆等，2018）。对于粤港澳大湾区而言，广东省于 2008年成立了全省大气污染防治联席会议制度，为珠三角地区大气污染联防联控提供了制度保障。并且依托于粤港合作联席会议制度，粤港澳三地共同建立了中国第一个跨境区域空气质量监测网络——粤港澳珠江三角洲区域空气监测网络，有效推动了该地区在大气污染治理等方面的交流合作。然而，由于香港、澳门属于特别行政区，因此在现有模式下，粤港澳大湾区的大气污染治理工作仍主要集中在技术协作层面（湛社霞，2018）。鉴于此，粤港澳大湾区可协调成立空气质量管理委员会，尽快建立健全统一规划、统一标准、统一监测、统一防治措施的湾区大气污染联防联控工作机制（王晓彦等，2019）。

此外，粤港澳大湾区还应尽快建立统一的环境标准规范和政策体系。完善的标准规范和政策体系是推进O3前体物尤其是VOCs精细化治理的重要保障。如美国目前已经形成了以“科学研究—联邦政府制定政策—州政府落实政策—国家相关部门验收成效”为核心的大气污染物防治政策运作体系（王旭豪，2020）。因此，在未来，粤港澳大湾区还需要进一步建立健全管控体系，完善具体行业排放标准，从而为VOCs的精细化管控工作提供法律和政策保障。具体可以采取以下做法：（1）联合制定重点污染物和重点排放企业名录，强化数据调查；（2）联合制定污染物减排方案，实现区域协同减排；（3）完善并统一空气质素评价指标；（4）协同建立环境风险评估体系；（5）建立健全重点污染物环境监测机制。

4 结论与展望

《深化粤港澳合作 推进大湾区建设框架协议》（中华人民共和国国家发展和改革委员会，2017）明确指出，粤港澳大湾区应“着眼于城市群可持续发展，强化环境保护和生态修复，推动形成绿色低碳的生产生活方式和城市建设运营模式，有效提升城市群品质”，这对大湾区的大气污染防控提出了很高的要求。当前，与京津冀、长三角等中国主要大型城市群相比，粤港澳大湾区的大气环境质量相对较好，但距离世界级水准还有较大的差距，而其大气环境问题主要来自于 O3污染。通过多年来的艰难探索，大湾区的 O3污染防治已经取得了一些效果，但仍与美国、日本等发达国家存在一定距离。根据国际先进湾区的大气污染防治经验，粤港澳大湾区需尽快建立健全区域联防联控机制，大湾区内的各个城市之间则需要加强应急管理和措施落实。此外，粤港澳大湾区需要加强以精细化管控为落脚点的O3污染防治科学研究，并尽快推动O3前体物管控的政策体系和技术革新。通过制度和技术体系的完善，尽快遏制O3污染，从而全面建成宜居宜业宜游的国际一流湾区。